水系锌碘电池因安全性高、成本低及环境友好等优势，在大规模储能领域具有广阔的应用前景。然而，锌负极的枝晶生长与副反应，以及碘正极可溶性多碘离子的穿梭效应，严重制约了电池的循环寿命。传统强配位型添加剂虽能调节Zn²⁺溶剂化结构，但过强的配位作用会增加配体解离能垒，阻碍界面电荷转移，使溶剂化结构调控与界面反应动力学之间难以兼顾。与此同时，如何有效抑制多碘离子穿梭，同时维持其可逆电化学转化，也是碘正极面临的重要挑战。因此，如何在调控Zn²⁺溶剂化结构的同时促进快速界面反应，并兼顾多碘离子的可逆捕获与转化，是构筑长寿命水系锌碘电池的关键问题。

图1.醚链功能化两性离子ZEG的分子设计及其对锌碘电池的双界面调控机制

针对上述问题，李昊龙教授团队从调控Zn²⁺配位强度和构建互补碘捕获位点出发，设计了一种醚链功能化咪唑鎓磺酸盐两性离子添加剂（ZEG）。该分子中，三乙二醇（TEG）链通过共价键连接于咪唑鎓基团。咪唑鎓阳离子的诱导吸电子效应降低了邻近醚氧原子的电子密度及配位能力；同时，带正电的咪唑鎓环与Zn²⁺之间的静电排斥作用抑制了TEG链对Zn²⁺的紧密包裹。两种效应共同实现了温和Zn²⁺配位，形成亚稳态ZEG–Zn²⁺配合物，使其在调节Zn²⁺溶剂化结构的同时，具有较低的配体解离能垒，从而促进界面电荷转移和锌的均匀沉积。与此同时，ZEG在循环过程中参与构筑碘正极近表层界面，其咪唑鎓阳离子与TEG链作为互补捕获位点，分别通过静电吸引和离子–偶极相互作用协同捕获多碘离子，将其限域于正极反应区域附近，同时维持其可逆电化学转化，从而有效抑制穿梭效应。通过将“温和锌配位”与“双位点碘捕获”相结合，ZEG实现了对锌负极和碘正极界面过程的协同调控，显著提升了水系锌碘电池的循环稳定性。

性能测试表明，在2 M ZnSO₄电解液中引入ZEG后，Zn||Zn对称电池在1 mA cm⁻²、1 mAh cm⁻²条件下稳定循环超过6000 h；锌碘全电池在10 A g⁻¹下循环超过35000圈，容量衰减仅为7.3%，平均库仑效率达到99.7%。此外，碘负载量为30 mg cm⁻²的300 mAh软包电池稳定循环超过1200圈，容量衰减仅为6.6%，展现出该策略在高碘负载条件下的应用潜力。

综上，该工作提出了一种兼顾温和Zn²⁺配位与多碘离子协同捕获的电解液添加剂分子设计策略，通过调节Zn²⁺配位强度，实现溶剂化结构调控与界面反应动力学的有效平衡，同时利用互补作用位点促进多碘离子的可逆捕获与转化，为开发长寿命水系锌碘电池提供了新的设计思路。

相关成果以“An Ether-Chain-Functionalized Zwitterion Enables Mild Zinc-Ion Coordination and Dual-Site Polyiodide Capture in Aqueous Zinc–Iodine Batteries”为题发表在Angewandte Chemie International Edition期刊上。袋鼠影视 柴圣超博士、博士研究生朱昱昕为共同第一作者，李昊龙教授为通讯作者。

论文链接：//onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.1404617