超大孔分子筛是一类孔道由12元环以上构成的多孔材料，凭借规则有序的骨架结构和大尺寸孔道，能够突破传统分子筛对大体积分子的传质局限，在大分子吸附分离、催化转化等领域具有重要应用潜力。目前，科研工作者已合成出40余种超大孔结构分子筛，但其中半数以上骨架需要引入Ge、B和P等杂原子，或是属于连接不完全的间断结构，导致骨架热稳定性、水热稳定性较差，难以满足实际应用需求。因此，合成骨架全连接、高稳定性的超大孔全硅分子筛，一直是分子筛合成领域的核心难题。

针对上述挑战，于吉红院士团队提出三维拓扑转化新策略，成功制备出一种稳定的新型超大孔全硅分子筛JU-87（JilinUniversity, No.87）。团队首先用6-氮杂螺[5.5]十一烷季铵盐作为有机结构导向剂，合成了具有一维24元环孔道的三维间断骨架结构前驱体JU-86（JilinUniversity, No.86）。JU-86骨架中含有空间邻近的由SiO⁻和SiOH组成的有序连接缺陷，两者之间可形成SiO⁻···HOSi强氢键；结构导向剂通过电荷补偿及弱C–H···O相互作用，稳定这些具有缩合活性的缺陷位点。经高温煅烧处理后，结构导向剂发生分解，相邻的硅羟基与硅氧负离子发生脱水缩合反应，形成新的Si–O–Si桥键，从而实现三维间断结构JU-86向三维全连接结构JU-87的定向转变（图1）。

图1：三维骨架前驱体JU-86定向缩合制备三维超大孔JU-87分子筛示意图。

JU-87具有独特的一维18元环超大孔道，孔道内分布有序的“口袋”空腔，其孔口尺寸约为9.32 × 8.91 Å，最大空腔尺寸约为18.7 Å。该工作首次在全硅分子筛骨架中观测到纯硅三元环（3-MR）结构，突破了小环结构通常依赖Ge、Be、Zn等杂原子维持稳定的传统认知。全硅三元环具有较大几何应力，常规水热条件下很难形成，充分证明该拓扑定向缩合策略可有效构筑常规水热合成无法直接制备的高能骨架结构。此外，性能测试结果表明JU-87具有出色的热稳定性，经1000℃高温焙烧骨架结构依然可保持稳定。同时，JU-87的超大孔道能够容纳体积较大的有机分子，对大尺寸染料分子尼罗红表现出优异的吸附性能，展现了其在大分子吸附分离、有机污染物去除等领域的应用潜力。

相关研究成果以“3D-to-3D Topotactic Transformation in Extra-large-pore Pure-silica Zeolite”为题发表于《Journal of American Chemical Society》（J. Am. Chem. Soc., 2026, DOI:10.1021/jacs.6c05613）。袋鼠影视 博士后焦丰为文章第一作者，于吉红院士及南京大学杜红宾教授、黎建教授为共同通讯作者。

全文连接：//pubs.acs.org/jacsat/article/doi/10.1021/jacs.6c05613/5395458